Langit Kala Senja menyajikan sebuah drama romantis yang kompleks, diwarnai dengan konflik keluarga dan cinta segitiga antara kakak beradik tiri. Cerita berpusat pada Langit, seorang penulis novel yang sedang mengalami kebuntuan kreatif. Untuk mencari inspirasi baru, ia memutuskan pindah ke kota lain. Di sana, ia bertemu dan jatuh cinta pada Senja, adik tirinya yang tidak pernah ia ketahui sebelumnya. Senja adalah seorang gadis ceria dan penuh semangat yang bekerja di sebuah penerbitan. Pertemuan mereka terjadi secara kebetulan, tanpa mengetahui hubungan darah tiri di antara mereka.
Hubungan Langit dan Senja berkembang dengan cepat. Mereka menemukan kecocokan dan saling mendukung impian masing-masing. Langit kembali menemukan semangat menulisnya berkat kehadiran Senja. Namun, kebahagiaan mereka terancam ketika ibu Langit dan ayah Senja mengetahui hubungan anak-anak mereka. Mereka menentang keras hubungan tersebut karena status kakak-adik tiri, meskipun Langit dan Senja tidak memiliki hubungan darah langsung. Langit Kala Senja mengeksplorasi dilema cinta terlarang karena ikatan keluarga tiri. Langit dan Senja harus menghadapi pertentangan dari orang tua mereka dan mempertanyakan apakah cinta mereka layak diperjuangkan. Konflik semakin rumit dengan kehadiran Kala, kakak kandung Senja, yang ternyata juga menyimpan perasaan pada Langit. Film ini adalah kisah tentang cinta yang rumit, rahasia keluarga, dan perjuangan melawan batasan sosial dan restu orang tua. Langit Kala Senja mempertanyakan definisi keluarga dan batasan cinta.
